影響二次離子質譜（SIMS）作為表面分析工具性能的一個關鍵因素是轟擊彈丸產生二次離子的有效性。增加二次離子產率的一個有用方法是用多原子彈而不是原子彈，正如在涉及Au+產生的二次離子的研究中所記錄的那樣n(1 ≤ n ≤ 9)或碳60 + 影響[3–6]。數據來自更大規模的炮彈是稀疏的。它們顯示出了有希望的趨勢：隨著轟擊簇的大小，分子離子的產量和分子與碎片離子的比例隨著[8,9]的增加而增加。最近的一項關于40 keV Au400的研究4+表明分析信號的增長速度快于損傷截面。每個彈丸撞擊所破壞的樣本量。本研究進一步探討了非盟的研究400 4+作為SIMS的炮彈。實驗是在逐事件轟炸中進行的檢測模式這次轟炸相當于連續的Au400個體在時間和空間上解決的影響。數據采集方案被設計為單獨記錄每個撞擊和任何產生的二次離子。通過這種方法，我們可以識別和量化“多離子事件”。單個彈丸撞擊發射的多個二次離子。排放事件類型的清單旨在解決涉及低速的解吸-電離過程的基本問題400澳元4+影響在SIMS的背景下，多離子事件有望實現納米域的分析，因為共發射的二次離子必須來自于位于被單個彈丸[11]擾動的表面體積內的分子。納米結構分析的相關性將取決于金的有效性4 0 0 4 + 引起兩個或兩個以上具有分析意義的二次離子的共發射。下面我們給出了關于Au400多離子發射的第一個實驗數據4+.關于類似類型的emis的數據-通過Au3獲得的安全保護事件+ 轟炸包括在比較。
2.實驗結果
2. 1儀器儀表
該儀器的原理圖如圖所示。1 .金初級離子是使用[2]別處描述的液體金屬離子源（LMIS）生產的。簡單地說，這是一個水杯和充滿金/硅共晶的液體組件被加熱。一次共晶熔體，施加臨界萃取電壓，在針尖發生離子形成，產生Au + 離子。最近用該源進行的實驗表明，在某些條件下，可以提取出質量與電荷比約為20,000的高質量團簇。在這些條件下，我們確定每個原子團平均包含400個原子，在原子團上的總凈電荷為+4。初級離子的初始動能可以從+10調整到+20 keV。
提取的電流用一系列的電流聚焦旋轉透鏡進入維恩濾光器。過濾器允許具有特殊速度的炮彈，同時偏轉所有其他的。所有這些實驗都是在逐事件轟擊/探測模式下進行的。主要的問題是探測到的二次離子是從單個彈丸的撞擊中噴射出來的。為了滿足這一要求，濾波束在一組高壓偏轉板之間通過，在+1和−1kV之間脈沖，在10 kHz，以降低主離子束的強度。然后，光束在到達目標之前要通過一個0.4毫米的孔徑。通過散焦、脈沖和使用孔徑的組合，我們能夠滿足單一的條件彈丸撞擊的平均值為0。每1個初級離子脈搏在所有實驗中，目標電位保持在恒定的−8.6kV。二次電子，從主離子的影響下，由一個弱磁場引導到人字形陣列微通道板（MCP）探測器，產生任何二次電子的飛行時間質譜的起始信號。
圖1.帶有LMIS和八陽極二次離子探測器的To-SIMS儀器原理圖
由特定的主離子產生的離子。二次離子被加速到一個漂移管（60厘米），在那里它們根據其質量到電荷的平方根分離，然后撞擊一個八陽極MCP探測器陣列。多陽極探測器組件由兩個具有25 mm活動區域的mcp組成。多陽極探測器位于距離上一個MCP2mm處。探測器由鍍銅的電路板制造，8個等效的餅狀陽極。這八個陽極被一個1.5毫米的地面間隙隔開。這種設計最小化了相鄰陽極之間的串擾。通過掩蔽非相鄰的陽極來測試串擾的程度。在此配置中，不應記錄來自屏蔽陽極的信號。當檢查每個陽極上的計數時，暴露陽極和掩蔽陽極之間的串擾程度小于0。二次離子的總傳輸/檢測效率估計為-0.3，是三種效率的乘積
：網格的傳輸（0.73）、MCP的活性表面（0.50）和多陽極的活性面積（0.8）。來自每個探測器的信號通過一個恒定分數鑒別器（CFD）轉換為邏輯脈沖，然后通過一個快速的時間到數字轉換器，TDC（CTNM4軌道電子）。
2.2測量
如前所述，每個實驗都是在單離子撞擊的極限下以逐事件模式進行的。一個事件被描述為主離子與目標的相互作用。這種相互作用會導致二次離子或中性離子的噴射。在這些實驗中，我們只檢測到二次離子。在實踐中，由單個彈丸噴出的二次離子的數量在統計上是微不足道的，以克服這個障礙，許多(10 6–107)記錄了單個彈丸撞擊事件。從這個數量的事件中，可以產生在統計上具有樣本代表性的信息。數據采集稱為事件總矩陣模式。更具體地說，二級電子到達開始探測器的信號是第一個事件E的開始1.二次離子，在E1，被加速向八陽極停止探測器。二次離子1從事件1SI到達的時間由時間到數字轉換器（TDC）記錄。k
1記錄共發射的二次離子的到達時間，直到這個事件的最后一次，然后傳遞到數據采集計算機。變量k是從該事件中檢測到的離子的總數。然后對下一個事件E重復這個過程，通過最后一個記錄的事件，將每個k-離子發射事件存儲為其各自陣列中的另一行。
2.3樣品
樣品由國際公司提供，由40%二氧化硅和60%氧化鉿的混合物組成。硅晶片上存在大約4納米厚的非晶層。復雜組成提供了均勻Hf和硅氧化物和非相HfSi氧化物的多個二次離子。
3.結果和討論
3.1.質譜
事件總矩陣數據采集模式與八陽極探測器相結合，允許記錄多達8個相同的離子，前提是它們打擊不同的陽極。圖2顯示了來自74.6 keV Au400的負離子的質譜4+轟炸(HfO2)0.6(SiO2)0.4樣品該光譜由∼2×積累的二次離子組成107初級離子的影響。光譜顯示了氧化鉿和二氧化硅的不均勻和均勻的團簇。Au−和Au2也有峰值−.雖然沒有顯示，但Au的峰值3−也觀察到。光譜中金的存在歸因于彈丸[10]的金原子的反射。用26 keV Au也檢測了相同的目標3 +.在這種情況下，這個團簇離子沒有可見的峰。
2.3次級離子產量衡量彈丸效率的一個方法是二次離子產率。離子i的二次離子產率。g.二氧化硅，Yi被定義為：
式中，Yi (k)和Li (k)分別為k-離子發射事件中離子i的產率和檢測到的二次離子的數量，N為事件的總數。圖3是各種二次離子的二次離子產率的圖示
圖2.負離子質譜從74.6 keV Au400 4+對無定形HfSiO的轟擊目標
圖3.次離子產生，Yi作為一次離子的函數(Au400 4+)所指示的團簇離子的動能。誤差范圍小于±2%。
拋射動能的函數E。在這個范圍內，產量與能量有線性依賴關系。值得注意的是，彈丸能量增加了1.6倍，但二次離子的產量−另外兩個二次離子增加3倍，∼增加2倍。對SiO的依賴性更為明顯2OH−E的產量可以通過考慮SiO的來源來解釋2.我們還可以對發射的深度作出進一步的評論。氧化鉿層的厚度來自在硅襯底上的2nm到20 nm表明，Hf和連續的次級離子從深度發射到10 nm [13].二次離子發射的深度超過了等速金+發射體的范圍，這可能是由于高能量密度的沉積。有了這些信息，我們可以考慮對二氧化氫的產量的兩種貢獻−.一種來自沉積的Hf和硅氧化物的混合物（厚度為4nm），另一種來自界面SiO2在硅襯底上的一層。隨著彈丸能量的增加，界面二氧化硅層的二氧化硅貢獻也在增加。這是由于彈丸擾動體積的化學計量變化，導致二次離子的產率膨脹。這就提出了一個問題，“多離子事件”在多大程度上促成了這些產量。為了解決這個問題，整個二次離子的產率，可分為兩個子集，一個是Y（k = 1），另一個
是Y（k≥2），對應于單個離子發射事件和多個離子發射事件或“多離子事件”。圖4為SiO2OH產率的曲線圖−對于這兩種類型的事件。對于這個離子，產率隨著E的增加而增加，然而在大約80 keV后，“多離子事件”開始相對于該離子的排放更有效，在114 keV時，它們的生產效率是SiO2OH的兩倍多−.圖。5和6是HfO2OH−和非均質團簇(HfO2).這兩種分析上重要的二次離子也有類似的趨勢。
圖4 . 二氧化硅的二次離子產率從單一和多個二次離子發射事件作為初級離子的函數Au400 4+動能Y值（sio2OH−）的誤差幅度小于±2%。
3.3偶發離子產量
這些都是多個二次離子發射事件。共發射離子i和j，ij的產率定義為：
(2)其中，Yij (k)和Iij (k)為co-的產量和數量離子i和j。圖7是兩組二次離子的產率圖。第一組包括在其中SiO2是與HfO2第二組包括在其中SiO2。
圖5.HfO2OH的二次離子產率−從單一和多個二次離子發射事件作為初級離子的函數Au4004+動能Y值（HfO2OH−）的誤差幅度小于±2%。
圖6.非均勻團簇的二次離子產量(HfO2)(SiO2從單一和多個二次離子發射事件作為初級離子的函數Au4004+動能Y值的誤差范圍2(SiO2)氫氧化物)小于±2%。
(HfO2)(SiO2.在能量范圍內，巧合離子的產生分別增加了∼4和∼5兩倍。這種增長幾乎是這些離子的二次離子產率的兩倍。圖8是SiO2OH的產率圖−作為E的函數，對于從單個彈丸的沖擊中檢測到兩個或三個這些離子的情況。在這兩種情況下，產量作為E的函數都存在線性依賴關系。在三個SiO2OH的情況下，在E > 95 keV開始偏離−離子被檢測到變化得更快。
圖7.巧合的二次離子產量Yij，作為初級離子的函數(Au400 4+)所選離子組合的動能。的值的誤差范圍伊吉小于±2%。
圖8.巧合的二次離子產量，Iii，作為初級離子的函數(Au400 4+ )為SiO2OH的動能−對于檢測到兩個或三個離子的情況。的值的誤差范圍小于±2%。
4.3離子產量分布
個別事件在被檢測到的二級離子的數量、k和類型i上有所不同。我們可以以總離子產率分布Y (k)的形式來檢查一個給定的彈丸能量的“多離子事件”發生的發生頻率=i(k).圖9是Au轟擊的總離子產率分布圖400 4+作為k的函數表示轟擊能量。在這個能量范圍內，檢測到單個離子的事件發生的頻率幾乎沒有增。如果有人檢查了檢測到多個二級離子的事件，則其趨勢是不同的。例如，對于檢測到5個二次離子的事件，產率增加了一個數量級以上。
圖9. Au的總離子產率分布Y (k)400 4+ HfSiO轟炸x目標是在指定的能量下。這個分布來自26.2 keV Au3 +繪制了轟擊圖以作比較。Y (k)值的誤差
幅度小于±2%。
沖擊能量增加。最高能量的金有多次離子發射的情況400 4+比單離子發射事件。以供參考，為26.2 keV Au3的多離子發射數據+轟擊也顯示出來。Au400的有效性4+對于產生多個二次離子發射是很明顯的。
4.結論
AU400可以擴大SIMS的范圍。為了深入了解它們的影響如何轉化為二次離子的發射，我們應用了一種新的方法來研究碰撞級聯。一個關鍵的發現是隨著
彈丸能量的增加，多離子事件的優勢。另一個令人驚訝的觀察是，分析物特定的二次離子來源于幾納米的深度。因此，Au400通過在多離子事件中發射的二次離子，提供了一種真正探測固體中的納米環境的方法。
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